Pt@MOF-177: Synthesis, Room-Temperature Hydrogen Storage and Oxidation Catalysis

The gas‐phase loading of [Zn4O(btb)2]8 (MOF‐177; H3btb=1,3,5‐benzenetribenzoic acid) with the volatile platinum precursor [Me3PtCp′] (Cp′=methylcyclopentadienyl) was confirmed by solid state 13C magic angle spinning (MAS)‐NMR spectroscopy. Subsequent reduction of the inclusion compound [Me3PtCp′]4@M...

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Published in:Chemistry : a European journal 2008-09, Vol.14 (27), p.8204-8212
Main Authors: Proch, Sebastian, Herrmannsdörfer, Justus, Kempe, Rhett, Kern, Christoph, Jess, Andreas, Seyfarth, Lena, Senker, Jürgen
Format: Article
Language:English
Subjects:
Alcohols - chemistry
Aldehydes - chemical synthesis
Aldehydes - chemistry
Catalysis
Hydrogen - chemistry
hydrogen storage
Magnetic Resonance Spectroscopy - methods
Magnetic Resonance Spectroscopy - standards
metal-organic frameworks
Molecular Structure
nanoparticles
Organometallic Compounds - chemical synthesis
Organometallic Compounds - chemistry
oxidation
Oxidation-Reduction
Oxygen - chemistry
Particle Size
platinum
Platinum - chemistry
Reference Standards
Surface Properties
Temperature
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Description
Summary:The gas‐phase loading of [Zn4O(btb)2]8 (MOF‐177; H3btb=1,3,5‐benzenetribenzoic acid) with the volatile platinum precursor [Me3PtCp′] (Cp′=methylcyclopentadienyl) was confirmed by solid state 13C magic angle spinning (MAS)‐NMR spectroscopy. Subsequent reduction of the inclusion compound [Me3PtCp′]4@MOF‐177 by hydrogen at 100 bar and 100 °C for 24 h was carried out and gave rise to the formation of platinum nanoparticles in a size regime of 2–5 nm embedded in the unchanged MOF‐177 host lattice as confirmed by transmission electron microscopy (TEM) micrographs and powder X‐ray diffraction (PXRD). The room‐temperature hydrogen adsorption of Pt@MOF‐177 has been followed in a gravimetric fashion (magnetic suspension balance) and shows almost 2.5 wt % in the first cycle, but is decreased down to 0.5 wt % in consecutive cycles. The catalytic activity of Pt@MOF‐177 towards the solvent‐ and base‐free room temperature oxidation of alcohols in air has been tested and shows Pt@MOF‐177 to be an efficient catalyst in the oxidation of alcohols. Die mittels Sublimation durchgeführte Beladung von [Zn4O(btb)2]8 (MOF‐177; H3btb=1,3,5‐Benzenetribenzoesäure) mit dem gut flüchtigen Platinprecursor [Me3PtCp′] (Cp′=Methylcyclopentadienyl) wurde durch 13C‐(MAS)‐NMR‐Spektroskopie belegt. Die nachgeschaltete Reduktion der Einschlussverbindung [Me3PtCp′]4@MOF‐177 durch H2 wurde bei 100 bar und 100 °C durchgeführt. Sie führte zur Ausbildung von Platin‐Nanopartikeln mit einer Grössenverteilung von 2 bis 5 nm, eingebettet im nahezu unveränderten MOF‐177‐Gastgitter, wie mittels Transmissionselektronenmikroskopie (TEM) und Pulverdiffraktometrie nachgewiesen werden konnte. Die Raumtemperatur‐Wasserstoff‐Aufnahme von Pt@MOF177 wurde gravimetrisch verfolgt (Magnetwaage) und es wurde eine Beladung von 2.5 Gewichts % im ersten Zyklus beobachtet, die jedoch in den Folgezyklen auf 0.5 Gewichts % sank. Die katalytische Aktivität von Pt@MOF‐177 in der lösemittel‐ und basenfreien Raumtemperatur‐Oxidation von Alkoholen mit Luftsauerstoff wurde untersucht und es zeigte sich das Pt@MOF177 ein effizienter Alkoholoxidationskatalysator ist. Platinum lockbox: Pt@MOF‐177, platinum nanoparticles embedded in MOF‐177, was synthesised by means of deposition of a sublimeable organoplatinum compound followed by reduction with H2 and characterisation by transmission electron microscopy and powder X‐ray diffraction. Alcohol oxidation catalysis using air as an oxidant and hydrogen‐storage capacity of the hybrid mate
ISSN:0947-6539
1521-3765
DOI:10.1002/chem.200801043